ダークマター（暗黒星間物質）漂う未知の空間を通過しようとしている地球は、これから何が起こっても不思議ではない宇宙、アンバランスゾーンを体験しようとしていた…。
宇宙空間ダークマターで作業をするDJ隊員とカグラ隊員。接近するUFOに気がついたカグラは宇宙空間で作業するDJ隊員を助けようとしたところ、UFO衝突の衝撃で宇宙空間に吹っ飛ばされてしまう。その時、地球のHEART本部では、岩肌が生きているように動き崖崩れが起きた、という通報を受ける。怪獣の叫び声も聞こえるという証言でミナト隊長はフェイズ2と認めHEARTに出動命令を下す。出撃カタパルトからハートウイナーとハートワーマーが発進！隊員達が到着した阿賀鉱山に、宇宙の事故から奇跡的に助かり入院しているはずのカグラも駆けつけた。HEARTの隊員達が坑道を調査中にナナ隊員が閉じ込められてしまう。鉱山が崩れ始めるとその中から鋭角的な鉱脈をイメージする鉱脈怪獣、岩のような皮膚の「アーナガルゲ」が出現。温度の上昇と共に活発になるアーナガルゲ。ハートワーマーとハートウイナーで攻撃するHEART。アーナガルゲの背中にはハートビーターSXに乗るナナ隊員が。ナナ隊員を助ける為、ハートウイナーからスカイダイブしたカグラ。カグラにアーナゲルゲの爪が…。とその時、空に輝く「ネオス」と書かれたウルトラサインと「ネオス、ネオス、ネオス」と呼ぶ声が…。

東京郊外の団地に突然奇妙な形のタワーがせり上がって来たと子供からの通報がある。フジワラ秘書官の命令でHEARTは調査に向かう。調査中のカグラは心の中に「ネオス、ウルトラマンネオス」と呼ぶ少女の声を聞く。その時、タワー近くにいた子供達が消えてしまう。ヒノ隊員は特殊X線透視装置でタワーの入り口を発見、ウエマツ隊員とタワー内部に侵入すると、消えた子供達が青白く凍りついていた。そこにザム星人が現われ、ウエマツとヒノは冷凍光線を浴びてしまう。援護にタワー内部に侵入するカグラ。このタワーはザム星人が宇宙からダークマターのパワーを集め進化しようと造ったもの、人間には被害が及ばないと少女は言うが、カグラはザム星人に実験を止めて一緒に地球に住もうと説得をする。しかし、ザム星人はザム文明を残す為進化しなければいけない。巨大化するザム星人、計画は失敗したのか？
怪獣化したザム星人を誘導しようとするカグラだが、爆発のショックで意識朦朧になる。そこにテレパシーで呼びかける少女の声が…。

突如として海から姿を消した魚たち… 　
そして現れた凶悪な怪獣シーゴリアン！！ 　
警告か復讐か！？ウルトラマンネオスがその謎を暴く！！
とある漁港で深刻な魚不足が発生。 同時に魚市場で巨大な怪獣を目撃したという報せが。 調査のためＨＥＡＲＴが出動するが、発見されたのは怪獣の痕跡と思われるうろこ状の物質のみ。怪獣は海から来て、陸には進まず海に戻ったという仮説を立てる。 そんな時、近くの水族館で再び怪獣が出現！一体怪獣はどこから現れたのか？ カグラ隊員は水族館の館長からこの地方に昔から有る言い伝えを聞く…

地球の両極から怪獣出現！！ 　
2大怪獣が東京に進路を取った！今度の敵は強力だ！ 　
遂に力を合わせる時が来た、ウルトラマンネオス＆ウルトラセブン21！
300万年前のダークマターの影響により生まれた怪獣が、新しく発生したダークマターによって地球の両極で蘇ってしまった！移動を始めた怪獣が目指すのは東京。暴れる怪獣は、なぜかビル風が起こるとおとなしくなる。しかし、現場でレポートするＴＶ局のアナウンサー・エリカ（鵜川　薫）が被害に有ってしまう。助けに向かうディレクターの剣持（正岡邦夫）だが、現場には近づけない。その時、もう1体の怪獣が空から飛来、2大怪獣を前にウルトラマンネオスが決戦を挑むのだが…
テレビ局のディレクター：正岡邦夫、
アナウンサー： 鵜川薫

次々に現れる凶悪怪獣！
ウルトラマンネオスは一人でこの敵を倒す事が出来るのか？
それぞれの戦いと葛藤が浮き彫りにされた、固い絆の物語！！
突如として住宅団地付近に現れた怪獣シルドバン。ハートウィナーに乗って迅速な指揮をとり、見事にシルドバンをやっつけたヒノ隊員は少し有頂天気味だ。シルドバンは倒れた場所に埋葬されたが、その後そこから巨大なキノコが出現。再びHEARTの隊員たちは現場に急行するが、張り切りすぎていたヒノ隊員は、そこで重大なミスをおかし、ウエマツ隊員がその犠牲となってしまった！重傷を負ったウエマツ隊員の姿を見て、打ちひしがれたヒノ隊員は一人HEARTを離れていくのだが…。

生まれ故郷を追われたザム星人の復讐！
ダークマターによって、理性をも虫食まれてしまったザム星人の、悲しき復讐の序曲が始まる！！
ダークマターに関する世界的な権威が集まる会議が、日本で開催される事になった。アメリカからやってきたオオトモ博士はカグラ隊員とナナ隊員に厳重にガードされて空港を出るが、途中で謎の飛行物体に遭遇。明らかに何者かが世界会議に圧力をかけ始めている事が判明した。そんなオオトモ博士とフジワラ秘書官は昔からの親友でありライバル同士でもあった。年月を経て、友情の証しにとフジワラがオオトモからもらったブレスレットが怪しく光る。オオトモ博士にはいったいどんな秘密が?遭遇した飛行物体の正体とはいったい何なのか！？
オオトモ博士：白島靖代

ロックイーター、キングバモス、まさに怪獣無法区域！！
南の島で、HEARTたちが続々と新怪獣と遭遇！！！
可愛さの裏側に秘められたバモちゃんのヒミツとは！？
荒神島の地質観測員たちが調査中に行方不明になってしまった。どうやら謎の怪獣に襲撃されたらしい。連絡を受け、すぐさま救助に向かったHEARTの隊員たち。しかしすぐに、怪獣ロックイーターたちの群れに襲われてしまう。逃げる隊員たちを間一髪のところで助けたのは、行方不明になっていた観測員、成瀬と、世にも可愛い怪獣、バモちゃんだった。皆の盾となってロックイーターに立ち向かっていく小怪獣バモちゃん。バモちゃんはどうやってロックイーターたちを追い払うというのか！？
観測員　成瀬：宮坂ひろし

地球浄化の秘密を知る謎の少女ミサキ……。
父親の姿は幻なのか？ラフレシオンが地球に及ぼす影響とは！？
ネオス＆セブン21が、正義のための制裁をくだす！！
ダークマターを予測し論文を発表していた宇佐美教授。すでに他界した彼の研究を探る為、ミナト隊長とアユミ隊員は一路南へ。しかし大型客船で移動中、不気味な赤潮が船上から発見され、謎の少女が、それを悪い事の前兆だと言ってパニックになりそうになる。混乱する客たちを静めるアユミたちだったが、謎の少女の視線の先には、巨大な怪獣の影が蠢いていた……。察知して様子を伺うセブン21。いったい何が起こり始めようとしているのか！？
謎の少女：福井　裕佳梨

突如として現れた巨大な恐竜の正体とは！？
大好きな恐竜コースターを守るために子供たちとネオスが大奮闘！
タクミ、アヤカ、ショウタらの仲良し３人組の子供たちは、遊園地にある迫力の恐竜コースターが大のお気に入り。でもその恐竜コースターが近々取り壊されると聞いてビックリ！！恐竜大好きのタクミにとっては特にショックが大きい様子だ。タクミはその夜、恐竜コースターが去っていってしまう悲しい夢を見る。翌日から、なんとか自分たちの街に恐竜ブームを起こそうと仲良し３人組は様々な作戦をたて始める。そうだ！恐竜の骨を工事現場に埋めておいて大騒ぎにさせよう！しかしその事が、後に大変な事件を引起すことになる！！

ミナト隊長を乗せたSXが怪獣に呑み込まれてしまった！
爆発へのタイムリミットまでに、隊長を救出できるのか！？
HEART最大の危機発生！！
日本アルプス山中に巨大隕石が落下し、すぐさまHEARTの面々は現場に駆けつける。しかし、内閣情報局カタギリ次官より、あの巨大隕石を即刻宇宙へ運び出し処分せよと命令される。部下の危険を心配し、単身SXに乗り込み巨大隕石へと接近していくミナト隊長だが、突如として動き出した巨大隕石がSXを呑み込んでしまった！！隊長不在のままHEART決死の隊長救出作戦が始まる！！

ウルトラマンネオス最大のピンチ！！
セブン21とゾフィーは、ネオス/カグラを助ける事が出来るのか！？
突如、空から炎のかたまりが落ちてきた。その正体は怪獣グラール！現場に急行したHEARTの隊員たちは、そこでザム星人がグラールに襲われていることを目撃する！カグラとナナは、なんとか逃げのびた一人のザム星人の少年を保護し、HEARTでかくまうことに。しかしそこに、謎の究極の敵メンシュハイトが出現しザム星人を引き渡すよう命令してきた！いったいどんな秘密が隠されているのか？

遂に最終回、さらば光の戦士たちよ！！
ネオス、ゾフィー、セブン21とともに最後の戦いが始まる！！
グラールとの壮絶な闘いに、遂に力を使い果たしてしまったウルトラマンネオス。光に包まれたネオスは、ゾフィーとセブン21から、これ以上の闘いは危険だと言い渡される。しかし地球では、さらにメンシュハイトが暴れつづけていた。このまま奴の猛威を許しておくわけにはいかない……。ネオス＝カグラは最後の力を振り絞り、自分の身が滅びようとも、戦いに挑む決心をする！！そして、ザム星で“期待”という意味「エスラー」の名を持つ少年は、自らの命のエネルギーを発射した！！